Experimentalphysik / Nanowissenschaften auf ultrakurzen Zeitskalen

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Neues Manuskript über die Funktionsweise plasmonisch-exzitonischer Nanostrukturen.

Hybride plasmonische Bauelemente umfassen ein nanostrukturiertes Metall, das lokalisierte Oberflächenplasmonen zur Verstärkung der Licht-Materie-Wechselwirkung unterstützt, und ein nicht plasmonisches Material zur Funktionalisierung von Ladungsanregungen. Anwendungsrelevante epitaktische Heterostrukturen führen jedoch zu einer ballistischen ultraschnellen Dynamik, die das herkömmliche semiklassische Verständnis der unidirektionalen Energieübertragung von Nanometern auf das Substrat in Frage stellt. Wir untersuchen epitaktische Au-Nanoinseln auf WSe2 mit zeit- und winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie und Femtosekunden-Elektronenbeugung: Diese Kombination löst Material, Energie und Impuls von Ladungsträgern und Phononen auf. Wir beobachten eine starke nichtlineare Plasmon-Exziton-Wechselwirkung, die die Energie von Photonen unterhalb der Bandlücke sehr effizient auf den Halbleiter überträgt und das Metall kalt lässt, bis die nicht-strahlende Exziton-Rekombination die Nanopartikel nach 200 fs aufheizt. Unsere Ergebnisse zeigen einen multidirektionalen Energieaustausch auf Zeitskalen, die kürzer sind als die elektronische Thermalisierung des Nanometalls. Elektron-Phonon-Kopplung und diffusiver Ladungstransfer bestimmen den nachfolgenden Energiefluss. Diese komplexe Dynamik eröffnet Perspektiven für optoelektronische und phtokatalytische Anwendungen und bietet gleichzeitig eine aussagekräftige experimentelle Grundlage für modernste Modellierung.

Pincelli et al., https://arxiv.org/abs/2211.04615