Die Natur hat eine Vielzahl von zellulären Systemen hervorgebracht, deren Mehrheit einen Übergangsmetall-Cofaktor enthält und die fähig sind, Umwandlungen kleiner Moleküle mit hoher Effizienz unter milden Bedingungen zu katalysieren. Bio-inspiriertes Design und Synthese von Übergangsmetall-Komplexen, die die aktiven Zentren von Enzymen als strukturelle oder funktionale Modelle abbilden, stellen einen vielversprechenden Ansatz dar, um Katalysatoren mit hoher Effizienz und Selektivität zu entwickeln. Zurzeit sind wir dabei interessiert an bio-inspirierten Homo- und Hetero-Bimetallischen Systemen, die hauptsächlich Mn, Fe, Co und Ni enthalten, und für die katalytische Wasserstoffproduktion, C-H-Aktivierung, CO2-Reduktion, Carbonylierung und organische Transformationen geeignet sind. Dieses Forschungsfeld verbindet chemische und bio-inspirierte Katalyse und bildet damit einen zentralen Baustein des Exzellenz-Clusters "Unifying Systems in Catalysis" (UniSysCat).
Schlüsselpublikationen
[1] Lindenmaier, N. J.; Wahlefeld, S.; Bill, E.; Szilvási, T.; Eberle, C.; Yao, S.; Hildebrandt, P.; Horch, M.; Zebger, I.; Driess, M. An S-Oxygenated [NiFe] Complex Modelling Sulfenate Intermediates of an O2-Tolerant Hydrogenase. Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 2208–2211. https://doi.org/10.1002/anie.201611069.
[2] Yao, S.; Meier, F.; Lindenmaier, N.; Rudolph, R.; Blom, B.; Adelhardt, M.; Sutter, J.; Mebs, S.; Haumann, M.; Meyer, K.; Kaupp, M.; Driess, M. Biomimetic [2Fe-2S] Clusters with Extensively Delocalized Mixed-Valence Iron Centers. Angew. Chem. Int. Ed.2015, 54, 12506–12510. https://doi.org/10.1002/anie.201506788.
[3] Rudolph, R.; Blom, B.; Yao, S.; Meier, F.; Bill, E.; Van Gastel, M.; Lindenmaier, N.; Kaupp, M.; Driess, M. Synthesis, Reactivity, and Electronic Structure of a Bioinspired Heterobimetallic [Ni(μ-S2)Fe] Complex with Disulfur Monoradical Character. Organometallics2014, 33, 3154–3162. https://doi.org/10.1021/om500381t.
[4] Panda, C.; Chandra, A.; Corona, T.; Andris, E.; Pandey, B.; Garai, S.; Lindenmaier, N.; Künstner, S.; Farquhar, E. R.; Roithová, J.; Rajaraman, G.; Driess, M.; Ray, K. Nucleophilic versus Electrophilic Reactivity of Bioinspired Superoxido Nickel(II) Complexes. Angew. Chem. Int. Ed.2018, 57, 14883–14887. https://doi.org/10.1002/anie.201808085.
[5] Yao, S.; Engelmann, X.; Farquhar, E. R.; Szilvási, T.; Kuhlmann, U.; Hildebrandt, P.; Driess, M.; Ray, K. A New Domain of Reactivity for High-Valent Dinuclear [M(μ-O)2M′] Complexes in Oxidation Reactions. Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 297–301. https://doi.org/10.1002/anie.201607611.