Anorganische Chemie/Metallorganische Chemie

Photo(elektro)katalyse

Die Umwandlung von Photonenenergie in chemische Energie durch Reduktion von Wasser in molekularen Wasserstoff hat die größte Aussicht saubere und nachhaltige Energie zum Ersatz der fossilen Brennstoffe zu liefern. Um das Sonnenlicht zu nutzen und in chemische Energie zu verwandeln benötigt man einen Photokatalysator mit passender Bandstruktur, geeigneten Lagen von Valenz- und Leitungsband sowie hoher physikochemischer Stabilität. Wegen dieser strikten Anforderungen ist die Zahl verlässlicher, reproduzierbare Photokatalysatoren für eine einstufige H2-Produktion äußerst begrenzt, was die praktische Anwendung behindert. Im Gegensatz zu den bekannten anorganischen Halbleitern haben metallfreie Kohlenstoffnitrid-Materialien ein großes Interesse als Photokatalysatoren auf sich gezogen. Das liegt daran, dass sie sich auf grüne Weise in großem Maßstab herstellen lassen und eine flexible Bandstruktur aufweisen.  Eine der effektiven Strategien, um die Aktivität zu erhöhen ist die Immobilisierung von Cokatalysatoren die die Trennung von photogenerierten Elektronen-Loch Paaren erleichtern können, auf der Oberfläche des Photokatalysators. Unsere Ziele liegen hier in der Herstellung neuartiger Cokatalysatoren und der Verwendung von Loch-Transfer-Stoffen auf den Kohlenstoffnitrid-Materialien ( oder anderen metallfreien Photokatalysatoren) um die Stabilität, Quanteneffizienz und Effektivität der Konversion von Licht zu Wasserstoff zu erhöhen.

 

Schlüsselpublikationen

[1] Indra, A.; Beltrán‐Suito, R.; Müller, M.; Sivasankaran, R. P.; Schwarze, M.; Acharjya, A., Pradhan, B.; Hofkens, J.; Brückner, A.; Thomas, A.; Menezes, P. W.; Driess, M. Promoting Photocatalytic Hydrogen Evolution Activity of Graphitic Carbon Nitride with Hole-Transfer Agents. ChemSusChem 2021, 14, 306-312 https://doi.org/10.1002/cssc.202002500

[2] Indra, A.; Menezes, P. W.; Driess, M. Photocatalytic and photosensitized water splitting: A plea for well-defined and commonly accepted protocol. C. R. Chimie 2018, 21, 909-915 https://doi.org/10.1016/j.crci.2018.03.013

[3] Indra, A.; Acharjya, A.; Menezes, P. W.; Merschjann, C.;  Hollmann, D.; Schwarze, M.; Aktas, M.; Friedrich, A.; Lochbrunner, S.; Thomas, A.; Driess, M. Boosting Visible-Light-Driven Photocatalytic Hydrogen Evolution with an Integrated Nickel Phosphide–Carbon Nitride System. Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 1653-1657 https://doi.org/10.1002/anie.201611605

[4] Indra, A.; Menezes, P. W.; Kailasam, K., Hollmann, D.; Schröder, M.; Thomas, A.; Brückner, A.;  Driess, M. Nickel as a co-catalyst for photocatalytic hydrogen evolution on graphitic-carbon nitride (sg-CN): what is the nature of the active species? Chem. Commun. 2017, 52, 104-107 https://doi.org/10.1039/C5CC07936E